Synthese, Charakterisierung und Anwendung kolloidaler Nanopartikel in der heterogenen Katalyse Struktur-Eigenschafts-Beziehungen
Oldenburg, Univ., Diss., 2009
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| Sprache: | ger |
| Veröffentlicht: |
2009
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Tag hinzufügen | Zusammenfassung: | Oldenburg, Univ., Diss., 2009 In dieser Arbeit wurden neuartige, kolloidbasierte, heterogene Katalysatoren untersucht. Mit Hilfe eines kolloidchemischen Synthese-Ansatzes wurden verschiedene Pt-, Co- und CoPt-Nanopartikel hergestellt. Eigenschaften der Partikel wie Größe, Form, Art der Liganden und Zusammensetzung wurden variiert und charakterisiert. Dabei führten systematische Synthesemodifikationen zur Bildung von Pt-Nanodrähten. Zudem sind die auf oxidischen Trägermaterialien deponierten kolloidalen Partikel katalytisch aktiv, wie anhand der CO-Oxidation gezeigt wurde. In Abhängigkeit von der Stärke und Natur der Oberflächen-Ligand-Bindung und der Zugänglichkeit der Adsorptionsstellen wurden Veränderungen des CO-Adsorptionsverhaltens und der katalytischen Aktivität festgestellt. Pt-Nanodrähte benötigten bei den betrachteten Katalysatoren insgesamt die geringsten Temperaturen bei der Umsetzung zu CO2, wobei während der Reaktion eine Umwandlung zu quasi-sphärischen Partikeln mit verbesserter Kristallinität stattfindet. Der bzgl. seiner chemischen und strukturellen Eigenschaften ausgezeichnete Praseodymoxid-Träger zeigt ein besonders ausgeprägtes Hystereseverhalten während der CO-Oxidationsreaktion im Vergleich zu den anderen oxidischen Materialien. Ferner weisen die Variationen im Hinblick auf die Zusammensetzung der sphärischen Bimetall-Nanopartikel auf modifizierbare katalytische Eigenschaften hin. Dabei besitzen die legierungsartigen CoPt-Partikel im Vergleich zu den Reinmetallsystemen eine höhere Aktivität. <dt.> In this work novel colloid-based heterogeneous catalysts have been investigated. Different Pt, Co, and CoPt nanoparticles have been prepared by the colloidal approach. Particle properties like size, shape, type of ligand and composition have been varied and characterized. Thereby systematic synthesis modifications led to the formation of Pt nanowires. In addition the on oxidic supports deposited colloidal particles are catalytic active as shown by the CO oxidation. It could be found that in dependence to the strength and nature of the surface/ligand bond and the accessibility to the adsorption sites the CO adsorption behaviour and catalytic activity changed. Pt nanowires exhibited in comparison to the considered catalysts the overall lowest temperature for CO2 conversion where during the reaction a shape change to quasi-spherical particles with enhanced crystallinity takes place. The in terms of chemical and structural properties excellent praseodymium oxide support material shows a special pronounced hysteresis behaviour during CO oxidation in comparison to the other oxidic substrates. Furthermore the variations in composition of spherical CoPt particles point to modifiable catalytic properties. There the alloy-like CoPt particles show higher activity than pure metal systems. <engl.> |
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| Beschreibung: | Getr. Zählung |